地大新聞網(wǎng)訊 (通訊員 楊濤)近日,我校地下水質(zhì)與健康教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室鄧婭敏研究員團(tuán)隊(duì)在《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》(Environmental Science & Technology)發(fā)表2篇學(xué)術(shù)論文:《河湖相含水層中地質(zhì)成因有機(jī)碘化合物的富集機(jī)制:有機(jī)質(zhì)分子約束》《有機(jī)物在鐵—有機(jī)物復(fù)合物上碘的固定和轉(zhuǎn)化中的隱匿作用》。環(huán)境學(xué)院2023級(jí)博士研究生薛江凱為論文第一作者,鄧婭敏研究員為通訊作者。
該研究應(yīng)用高分辨率質(zhì)譜技術(shù),從分子尺度識(shí)別了河湖平原地下水中天然有機(jī)碘分子特征與來源,揭示了鐵碳耦合過程對(duì)碘的形態(tài)轉(zhuǎn)化的控制機(jī)制,研究成果為碘的地球化學(xué)循環(huán)提供了新認(rèn)識(shí)。
長(zhǎng)期攝入高碘地下水(碘濃度>100μg/L)會(huì)造成人體甲狀腺機(jī)能損傷。水源性高碘甲腫已成為全球普遍存在的環(huán)境健康問題。地下水系統(tǒng)中的碘通常以無機(jī)碘(碘離子和碘酸鹽)和有機(jī)碘的形態(tài)存在。有機(jī)碘化合物是無機(jī)碘與天然有機(jī)質(zhì)結(jié)合的產(chǎn)物,具有強(qiáng)細(xì)胞毒性和基因毒性,其形成機(jī)制與控制方法在消毒副產(chǎn)物研究中備受關(guān)注。然而天然地下水環(huán)境中有機(jī)碘化合物的來源與形成機(jī)制尚不清楚,與鐵礦物結(jié)合有機(jī)質(zhì)介導(dǎo)的碘形態(tài)轉(zhuǎn)化研究十分有限,天然地下水中有機(jī)碘化合物的環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)仍存在諸多不確定性。
本研究以長(zhǎng)江中游江漢平原沖湖積含水層為研究對(duì)象,開展野外監(jiān)測(cè)和有機(jī)質(zhì)碘化室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn),運(yùn)用超高分辨率傅里葉變換離子回旋共振質(zhì)譜技術(shù),識(shí)別地下水和含水層沉積物中的有機(jī)碘分子特征。研究發(fā)現(xiàn),地下水中的有機(jī)碘有兩種主要來源:一是含水層沉積物中原生有機(jī)碘的遷移釋放,二是還原條件下碘酸鹽的生物或非生物還原耦合有機(jī)質(zhì)碘化過程(圖1)。這兩種途徑均受到地下水系統(tǒng)中有機(jī)質(zhì)分子特征的限制,多酚和高度不飽和類有機(jī)化合物更易于與碘酸鹽還原產(chǎn)生的活性碘結(jié)合形成有機(jī)碘。

圖1 沖湖積含水層中有機(jī)碘的富集機(jī)制
為進(jìn)一步探究礦物結(jié)合態(tài)有機(jī)質(zhì)對(duì)碘地球化學(xué)循環(huán)的影響,研究團(tuán)隊(duì)通過制備鐵—碳吸附型復(fù)合物和鐵—碳共沉淀型復(fù)合物,開展吸附和解吸批實(shí)驗(yàn),并應(yīng)用固相微觀表征和高分辨率質(zhì)譜分析技術(shù),探究了厭氧環(huán)境下碘在鐵—碳復(fù)合物上的固定、轉(zhuǎn)化及釋放過程。研究發(fā)現(xiàn)碳鐵比更高時(shí),礦物結(jié)合態(tài)有機(jī)質(zhì)可抑制無定形鐵氧化物向結(jié)晶程度更強(qiáng)的方向轉(zhuǎn)化,從而增強(qiáng)了無定形鐵氧化物對(duì)碘的固定。此外,礦物結(jié)合態(tài)有機(jī)質(zhì)可作為固相碘匯,直接吸附無機(jī)碘或結(jié)合活性碘生成有機(jī)碘(圖2)。固相碘的穩(wěn)定性受礦物結(jié)合態(tài)有機(jī)質(zhì)與礦物的結(jié)合類型控制,在碳—鐵比相當(dāng)?shù)那闆r下,鐵—碳共沉淀型復(fù)合物比鐵—碳吸附型復(fù)合物更容易釋放碘和芳香類有機(jī)化合物。

圖2 礦物結(jié)合態(tài)有機(jī)質(zhì)對(duì)碘地球化學(xué)循環(huán)的影響機(jī)制
該研究成果得到國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)國(guó)際(地區(qū))合作研究項(xiàng)目(No. 42020104005)的資助。(編輯 孫彥欽 審稿 陳華文)
論文鏈接:
1.https://doi.org/10.1021/acs.est.3c07314
2.https://doi.org/10.1021/acs.est.4c01135